气候变化是人类面临的全球性问题，我国提出2030年碳达峰和2060年碳中和目标。CO2作为可再生的C1资源，利用太阳能驱动CO2转化为燃料，被认为是缓解日益严重的能源危机和环境问题的一个重要途径。以C1产物为例，光还原CO2的产物倾向于CO和HCOOH，而不是热力学上有利的CH4。该过程涉及多电子-质子耦合过程，伴随着多种C1中间体，而这些中间体从催化位点上的脱落，将影响产物CH4的选择性和活性。因此，开发可抑制动力学产物，强化C1中间体与催化位点之间结合力的催化剂，为光还原CO2到CH4的关键。
图1 双金属位点自适应协同光催化CO2示意图
本工作受“仿生”设计启发，开发了“柔性双位点（DMSPs）”催化剂，实现了活性位点随反应进程“自适应”变化的催化过程（图1），可稳定光还原CO2过程中的C1中间体，从而提高了CH4的选择性。为了赋予金属催化位点“自适应”能力，柔性的乙二胺四乙酸（EDTA）分子被嫁接到MOF-808的Zr簇上，然后通过金属离子鳌合，得到MOF-808-CuNi DMSPs催化剂，其同时包含Cu和Ni两种单位点。由于MOF-808-CuNi催化剂具有柔性催化位点，其可动态“自适应”C1中间体的三维构型，“智能”调节催化位点与C1中间体的结合强度，防止中间体的脱落。因此，光还原CO2到CH4的电子选择性（Selelectron）达到99.4%，产物选择性（Selproduct）达到97.5%，活性达到158.7 μmol•g-1•h-1。该工作提出了一种新颖的柔性“自适应”双位点策略，可用于实现高选择性的非均相催化过程。
来源：天津工业大学
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