南京大学物理学院奚啸翔教授课题组与以色列魏茨曼科学研究所颜丙海教授课题组合作，在钒基笼目金属CsV3Sb5中探测到电荷密度波序的反常集体激发，揭示了该体系中存在较强的电子-声子耦合相互作用。
金属材料在低温状态下可能存在费米面失稳，导致电荷密度周期性调制，同时伴随着晶格畸变。这一现象称为电荷密度波，在低维金属中十分常见，但成因却十分复杂，是凝聚态物理领域的一项重要问题。电荷密度波对晶格与电子性质均可产生显著影响。在此背景之上，许多材料在更低温同时伴随着超导电性，因此两者存在微妙的关系，且可能赋予超导态奇异的特性。理解电荷密度波的形成机制，对于揭示非常规超导体机理以及两者的关联具有重要意义。
近年来，钒基笼目（kagome）金属AV3Sb5（A = K、Rb和Cs）因具有丰富的量子现象而引起广泛关注。在许多广为人知的电荷密度波材料中，接近转变温度TCDW时，软模（soft mode）频率趋于零，触发电荷密度波相变（如图1a所示）。随之产生的畸变晶格的集体激发，称作振幅模（amplitude mode，图1b展示了CsV3Sb5振幅模的例子），是电荷密度波的“指纹”，也是对电荷密度波进行光场调控的枢纽。一般认为，观测到振幅模代表存在软模。然而，实验发现笼目金属AV3Sb5中不存在软模。这种情况下，是什么因素触发了电荷密度波？是否还能探测到振幅模这一关键特征？回答这些问题，将有助于解释该体系中电荷密度波的形成机理。
图1.（a）常见电荷密度波材料中软模与振幅模的关系。（b）CsV3Sb5的典型振幅模。三角形与六边形表示晶格畸变导致的V原子团簇。
有鉴于此，奚啸翔课题组利用拉曼散射研究了CsV3Sb5中的电荷密度波。通过拉曼光谱的温度依赖，发现相变温度以下出现许多相对于正常晶格声子非常弱的峰（如图2a、b所示）。这些峰具有两种不同的温度依赖行为（如图2c、d所示），其中一种对应于电荷密度波的集体激发，即振幅模；而另一种则源于超晶格折叠声子能带到Г点。与理论计算对比发现，这些模的对称性和特征频率与图1b所示畸变后晶格的声子十分吻合。
基于实验结果，并结合第一性原理计算，他们进一步发现，上述两种拉曼活性振动模发生强烈的杂化，使得它们均随升温而表现出显著的频移和展宽，定量计算发现相对峰强与实验结果非常吻合（如图3b所示）。这种反常的杂化行为在电荷密度波材料中十分罕见。结合较大的振幅模特征频率，这些结果表明CsV3Sb5中存在显著的电子-声子耦合相互作用。强电声耦合可能导致电子失去屏蔽声子振动的能力，因此阻碍了软模的形成。此前的研究普遍认为该体系中的电荷密度波来源于费米面失稳。该工作表明晶格自由度也扮演着不可或缺的角色，为揭示电荷密度波形成的可能机理及其与超导电性的关联奠定了基础。
图2.（a-b）CsV3Sb5温度依赖的拉曼二维强度图。（c-d）A2和E3温度依赖的拉曼光谱。（e-i）各种拉曼活性模参数的温度依赖。
图3.（a-b）电荷密度波形成过程中声子能带结构和声子杂化的演变。
研究成果以“Observation of anomalous amplitude modes in the kagome metal CsV3Sb5”为题，2022年6月16日发表于《自然-通讯》。南京大学物理学院博士生刘敢为论文第一作者，奚啸翔教授与魏茨曼科学研究所颜丙海教授为共同通讯作者。南京大学闻海虎、戴耀民课题组提供了高质量笼目金属单晶样品。日本国立材料研究所Takashi Taniguchi和Kenji Watanabe课题组提供了氮化硼晶体。南京大学高力波课题组提供了原子力显微镜测试。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的支持。
原文：Nat Commun 13, 3461 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31162-1