生命学院团队发掘合成何伯烷三萜骨架的新型环化酶及催化机制

但是,形成这些三萜骨架的OSC酶大部分还未被鉴定,如何控制复杂环化过程,形成不同产物的机制还不清晰。

3月15日,Proc. Natl. Acad. Sci.杂志发表了学校生命学院团队发掘合成何伯烷三萜骨架的新型环化酶及催化机制文章。该发现丰富了三萜生物合成的新元件,对研究三萜环化过程中重排反应和去质子化之间的调控机制也提供了新的见解,为了植物合成多样性三萜化合物生物学意义的研究提供了思路。

三萜化合物是一类结构多样的活性天然产物,2,3-氧化鲨烯环化酶(OSC)也叫三萜环化酶,是产生三萜骨架的关键酶,由于植物OSC基因的扩增和多样性进化导致了三萜骨架的多样性,目前已经发现的三萜骨架已经有120多种。但是,形成这些三萜骨架的OSC酶大部分还未被鉴定,如何控制复杂环化过程,形成不同产物的机制还不清晰。本研究从燕麦中挖掘到一类产生何伯烷型三萜骨架的新型OSC酶,分别产生hopenolB和hop-17(21)-en-3β-ol,通过分子建模、定点突变、QM/MM计算模拟等研究手段,从电子水平阐明了何伯烷型三萜形成过程中,OSC酶如何调控质子和甲基转移及脱质子位置的机制。另外,对燕麦组织和器官的化学成分的分析,发现何伯烷型三萜以成酯方式参与表皮蜡质形成。

论文的通讯作者是东北林业大学薛哲勇教授和中山大学巫瑞波教授,东北林业大学硕士生梁苗苗和中山大学张帆博士是论文的共同一作。山东大学王小宁教授和徐家鑫博士生也参与了工作。该研究得到了英国John Innes Centre的Anne Osbourn教授及团队成员James Reeds和Michael J. Stephenson、沈阳农业大学骆世洪教授、齐齐哈尔医学院宋波博士的支持和帮助。感谢国家自然科学基金(No. 31970314/Z.X, No. U21A20243/Z.X和No. 21773313/R.W)以及黑龙江省头雁计划(林木遗传育种创新团队)资助。

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