近年来，伴随着全球第二次量子革命的浪潮，量子信息技术的发展如火如荼。通过将量子纠缠应用于如量子计算、加密、通信和传感等各种量子技术中，有望深刻变革人类社会的生产生活方式。在众多实现量子纠缠的方法中，基于二维层状范德华材料的量子光子学具有独特的优势，其具有的广泛技术通用性和可扩展性、超高的光-物质相互作用效率，以及设计量子态的高灵活度，使其成为量子信息技术研究中最具前景的方法之一。
近日，英国赫瑞-瓦特大学Brian D. Gerardot教授领导的国际研究团队在Nature Reviews Physics 上以Quantum photonics with layered 2D materials为题发表综述文章，系统综述了二维层状范德华材料的出现为量子光学研究带来了全新机遇，总结了基于二维层状材料制备相干量子光子器件的最新进展。文章不仅关注了二维材料量子光学当前的研究现状，总结了二维材料的基本量子特性和当前的研究挑战，还对这一迅速发展的领域的未来前景进行了展望。
图1. 二维WSe2中的单光子发射器
图源：Nat Rev Phys (2022).
实现未来的量子光子技术需要高性能的量子光源。例如，实现具有无条件长期信息安全性的量子通信方案需要稳定、高重复率、真正的单光子源。可扩展的片上量子光源可以以最高的数据处理速度实现稳定的光子量子计算，并将其编码为单个未受干扰光子的量子态。理想的量子光源可按需提供一个光子，在所有自由度（偏振、时空模式和能量）下都具有无法区分的特性。
基于原子和分子光学物理的概念，人们发现并发展了几种在固态材料中产生单光子和自旋-光子界面的方法。与原子发射器相比，固态量子发射器可以提供显著的优势，例如可重复寻址单个发射器的能力、可调谐的能量标度、较大的振荡器强度、增加半导体或集成光子功能的能力以及可扩展性。然而，固态环境还包含必须解决的固有噪声源和退相机制。目前，最重要的固态量子光子学平台是金刚石和半导体量子点的色心。
在过去六年中，二维层状材料中的单光子发射器显示出非经典量子光发射特性。二维层状材料由一层或几层原子薄层组成，可以本征地提供一维量子限制，并具有独特的光学和电子特性，以及集成各种光学空穴和波导的直接方法，用于集成光子学。
此外，人们可以很容易地将这些二维材料堆叠在一起，形成电泵单光子发光二极管等器件，用于单自旋控制的电荷可调器件或具有完全不同的化学和物理性质（电、光、磁性质）的新型人工异质结构，
因此，二维层状材料可允许更通用的量子器件用于模拟、通信和计算以外的各种应用，例如传感，成像和计量等等。
图2. 摩尔异质结中的单光子发射器
图源：Nat Rev Phys (2022).
二维材料晶格结构的简单性质为量子光子学提供了前所未有的机会。晶格中缺乏悬空键对于单光子源具有巨大的优势，而原子薄的性质提供了作为环境局部电子探针的潜力，并可以通过调控介电环境将辐射高效耦合到光模。
传统上，体半导体中的零维量子限制通常通过以下方法之一实现。一种选择是晶格中的点缺陷，例如在大块GaAs、金刚石或SiC中束缚在施主杂质上的电子。另一种选择是在纳米尺度上改变材料成分。与周围基体相比，这种材料的电子带隙减小，通常伴随着局部应变。这种成分的变化可能是有意的，例如在自组装量子点中，也可能是无意的由界面无序引起，例如在两个外延层之间的界面处。类似地，
而在二维材料中，单光子源可能源于由于晶体中的点缺陷或晶体环境中的电子扰动而定域的激子，例如，衬底材料中的悬空键、附近界面处的杂质或静电栅极。前者是宽带隙hBN中单光子源的典型情况，主要基于深能级缺陷，而单层过渡金属二硫化物（TMDs）中的精确限制机制仍在争论中。
对于二维材料中的单光子源来说，优异的单光子纯度是可行的，它还具有通过局部应变或注入进行现场控制和排列成阵列的独特能力。例如，在莫尔异质结构中，两个原子层之间的周期性电子相互作用会导致小的晶格失配或相对扭曲，从而提供了一种在半导体中创建量子约束的新方法。
此外，单光子源所在层的二维特性消除了体单光子源的典型全内反射条件，从而提高了发射光子的提取效率。一般来说，基于TMD的单光子源具有吸引人的自旋自由度，可以实现自旋-光子界面，而hBN中只有少数缺陷物种。
然而，光谱波动、发射器之间的不均匀性和较大的声子边带都对实现不可区分的单光子源阵列或相干自旋-光子界面提出了重大挑战。迄今为止，由二维量子发射器产生的单光子的本征自旋相干性和相干性尚未得到系统的研究。尽管单光子源通常是非共振激发的，但已经朝着共振荧光和相干控制，以及电荷态控制和使用异质结构器件的电注入迈出了步伐。
图3. 基于h-BN的单光子源
图源：Nat Rev Phys (2022).
hBN
含hBN的单光子源通常通过等离子体处理或退火来激活产生，最近如电子束、超快激光脉冲和聚焦离子束的辐照也被证明是制备hBN单光子源的有效途径。
有研究表明，电子束辐照可以提高hBN中单光子源的空间定位和发射波长控制的准确性，从而激活单光子源。与TMD的情况一样，hBN可以通过在变形势阱中捕获载流子来激活单光子发射器，其中变形势阱可以由纳米柱诱导局部弯曲而产生的。
可用于创建发射器的各种技术是将发射器耦合到光子结构的有用资源。在等离子体纳米腔阵列上转移hBN薄片可将单光子发射提高约2倍。研究还表明，光子晶体腔可以直接制作成hBN薄片。在这样一个具有光谱匹配模式的空腔中有一个单光子源可以提供一个完全嵌入单个hBN薄片中的发射极-空腔系统。此外，hBN薄片的单光子发射已成功耦合到锥形光纤，耦合效率为10%，与其他单光子源平台相当。
最后，另一种方法是将多层hBN中的单光子源集成到可调谐的平凹光学微腔中。与非腔单光子源相比，在室温下，这种多层hBN单光子源的Purcell因子增强了约4倍。虽然hBN发射器在室温下是活跃的，但量子干涉实验需要高度的相干性，只有在低温下才可用。
与金刚石和碳化硅中的其他深能级发射器一样，hBN中光学可探测电子自旋的特性将为量子自旋电子学应用开辟道路。例如，二维几何结构可以轻松集成在原子力显微镜型扫描探针和功能增强的异质结构中。在这个方向上，光发射对室温下施加的磁场有很强的依赖性。这些性质与三重态和单重态之间存在的自旋选择性系统间交叉，以及金刚石中的氮空位和SiC中的一些固有缺陷是一致的。这种特性在量子传感与测量中具有重要用武之地。
石墨烯
由于石墨烯是一种零带隙的半金属材料，因此它是宽带光电探测器和调制器的主要材料，但其发光性能相当有限。然而，原子水平控制的石墨烯量子点的制备已被证明是可行的。这些石墨烯量子点在室温下可以发射出高纯度的单光子和亮度。
石墨烯量子点由96个碳原子组成，横向尺寸仅为2 纳米。在制造过程中，可以在石墨烯量子点的边缘引入不同的官能团，以调整发射波长。例如，最近有实验报道石墨烯量子点和用氯原子官能化的石墨烯量子点的光致发光光谱表明，氯原子也会导致光谱红移。因此，通过化学工程设计量子发射器等结构改变物理性质（如亮度、自旋结构和光稳定性）是一条可行的途径。
图4. 量子光学平台的发展时间表。
图源：Nat Rev Phys (2022).
总结与展望
在这篇综述中，作者概述了不同二维层状材料的基本性质，并讨论了基于这些材料的量子光源领域的最新进展，并展望了二维材料进步所带来的全新可能，以及二维量子光源的潜在应用方向和挑战。
得益于二维材料量子光源的通用性、超高的光-物质相互作用效率，以及设计量子态的全新机会，二维层状范德华材料的出现将为量子光子平台带来了新的机遇。未来，二维量子光源将会与单分子、晶体和半导体量子点中的缺陷一起，为量子计算、加密、通信和传感等下一代量子技术的落地提供重要的技术支持。
参考文献：
Turunen, M., Brotons-Gisbert, M., Dai, Y. et al. Quantum photonics with layered 2D materials. Nat Rev Phys (2022). https://doi.org/10.1038/s42254-021-00408-0