SIP.ME2平台由中科院上海微系统所和上海光源联合建设和运行开放,其inhouse团队沈大伟,刘中灏等在具有笼目(kagome)晶格结构的超导体RbV3Sb5中发现了电荷密度波(CDW)引起的能带重整化和能隙的打开,对研究材料CDW形成,以及相关的输运性质和超导机理有着重要意义。相关研究成果以“Charge-density-wave-induced bands renormalization and energy gaps in a kagome superconductor RbV3Sb5”为题发表在Physical Review X 11, 041010 (2021)和以“Emergence of new van Hove singularities in the charge density wave state of a topological kagome metal RbV3Sb5”为题发表在Physical Review Letters 127, 236401 (2021)。
在固体材料中,原子按一定方式排列的晶格结构会产生一些特殊的电子结构,进而引起新奇的物态。kagome晶格由共享顶点的三角形连接构成,原子呈三角形和六边形在面内交错排列。该材料体系的电子结构不仅包括六角晶格具有的线性狄拉克锥(Dirac cone),还具有由于相位相消产生的局域电子平带。材料中的平带在有限动量空间具有高能态密度的局域电子态,有可能诱发莫特(Mott)绝缘体,磁性,分数量子霍尔态,以及非常规超导电性。具有kagome晶格结构的化合物为研究几何阻挫,关联效应和拓扑量子态等物理性质提供了一种新颖的材料平台。
微系统所沈大伟,刘中灏团队较早开展了对kagome材料电子结构的研究。早期,该团队和合作者们首次在具有Co原子形成的理想kagome晶格结构的顺磁性CoSn材料中实验直接观测到“教科书式”的kagome特征电子能带,即在布里渊区角上(K点)的Dirac色散,在布里渊区边界上(M点)的鞍点,以及贯穿整个布里渊区的平带[1]。理论上,通过掺杂将有限动量空间内高能态密度的鞍点或者平带调控到费米能级附近,可能会引发多种奇特的物性。并且CoSn材料费米能级附近还存在有利于超导电子配对的声子模式[2]。但是,到目前为止在不同元素掺杂的CoSn和FeSn等材料中并没有发现超导电性。该团队进一步对kagome材料LnMn6Sn6(Ln=Y和镧系元素)进行研究。在LnMn6Sn6中,Mn原子形成了kagome晶格,含有不同Ln元素的材料的磁结构有所不同,该材料为研究磁性,电子关联和拓扑电子态之间的互相作用提供了现实材料。例如,具有自旋轨道耦合和面外铁磁的TbMn6Sn6是一个可以有效实现Haldane提出非平庸陈数能隙的关联拓扑材料,进一步有望实现量子反常霍尔效应。研究团队和合作者们对具有螺旋状磁结构的YMn6Sn6[3]和面内亚铁磁结构的GdMn6Sn6[4]电子结构进行研究,发现材料中特征性kagome能带的电子关联强度可能与其轨道特性和能量位置有关。这样看来,虽然一些kagome材料具有高能态密度的鞍点和平带天然伴随了强关联效应,但是如何通过系统调制费米能附近的关联效应,能态密度和载流子浓度等因素来实现超导还比较困难。
最近,由V原子形成kagome晶格超导材料AV3Sb5(A=K, Rb和Cs)引起了人们强烈的研究兴趣。AV3Sb5体系在78-103K发生CDW相变,在50-30K附近出现反常霍尔效应和反常能斯特效应,在0.93-2.5K出现超导电性。虽然中子散射和磁化率测量表明体系不具有长程磁序,但扫描隧道显微镜和muon子散射测量都发现体系在CDW相发生时间反演对称性破缺。另外,高压实验表明体系存在两个超导相。人们针对该体系中的CDW相和超导电性开展了大量的理论和实验研究,目前在时间对称性破缺成因和超导微观机制等方面都还存在很多争议。
研究团队和合作者们利用角分辨光电子能谱(ARPES)和第一性原理计算对高质量RbV3Sb5单晶样品随温度变化的电子结构进行了研究。研究发现,该材料布里渊区边界M点存在多个鞍点,并且M点能带在CDW相变温度上下发生很大的变化。实验观测到的CDW诱导的能带重整化与理论计算的反David星型晶格扭曲形成的能带结构相似。重整化后的能带在M-K方向上,费米能级以下60 meV形成一个新的范霍夫(van Hove)奇点,该奇点可能与低温下超导相有关。另外,CDW相使得材料M点附近费米面打开能隙,这样参与超导配对的电子只能存在没有被CDW相打开能隙的费米能附近。该研究揭示了CDW相和超导相的形成涉及了不同轨道和动量的电子态,对研究体系的有序相和超导微观机理都有着重要意义。
SiP.ME2平台是基于上海同步辐射光源的能源环境新材料原位电子结构综合研究平台(http://www.sipme2.ac.cn),包含两线三站——BL02B弯铁光束线、近常压光电子能谱实验站、光进光出实验站和BL03U EPU光束线和高分辨角分辨光电子能谱实验站。相关研究成果的电子结构实验测量主要在基于上海同步辐射光源03U原位电子结构平台上完成。
参考文献
[1] Orbital-selective Dirac fermions and extremely flat bands in frustrated kagome-lattice metal CoSn, Nature Communications 11, 4002 (2020).
[2] Fermion-boson many-body interplay in a kagome topological metal, Nature Communications 11, 4003 (2020).
[3] Dirac cone, flat band and saddle point in kagome magnet YMn6Sn6, Nature Communications 12, 3129 (2021).
[4] Electronic correlation effect in the kagome magnet GdMn6Sn6, Physical Review B 104, 115122 (2021).