近年来，单材料有机太阳能电池(SMOSCs)的光活性分子和材料得到了极大的改进，再次成为人们关注的焦点。单材料有机太阳能电池(SMOSCs)只需沉积一种单一的光活性成分，即可获得较高的热稳定性和光稳定性，从而使SMOSCs成为大规模有机太阳能电池技术生产的极具吸引力的候选材料，这使得SMOSCs成为制造大规模有机太阳能电池的诱人候选者。然而，低聚噻吩D和富勒烯A的合理的分子设计和精确的距离导致了纳米尺度的强烈分裂的片层，使得关键的相分离成为双极性电荷传输和性能良好和高度稳定的SMOSCs的重要关键。
来自纽伦堡大学和乌尔姆大学的学者合成了一种新型的供体-受体二联体4，其中共轭低聚噻吩供体通过柔性烷基酯连接物与富勒烯PC71BM共价连接，并将其作为光活性层应用于溶液处理的单材料有机太阳能电池(SMOSCs)。其具有优异的光伏性能，包括13.56 mA cm−2的高短路电流密度，导致倒置电池结构的功率转换效率达到5.34%，与其他分子单材料相比有很大提高。此外，基于DYAD-4的SMOSCs在连续光照750h(1个月)并在模拟AM 1.5G辐照下运行后，表现出良好的稳定性，保持了初始性能的96%。这些结果将加强合理的分子设计，进一步开发具有潜在工业应用价值的SMOSCs。相关文章以“Molecular Oligothiophene–Fullerene Dyad Reaching Over 5% Efficiency in Single-Material Organic Solar Cells”标题发表在Advanced Materials。
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https://doi.org/10.1002/adma.202103573
图1.二联体4、二联体1(蓝色)、供体参照物5(绿色)、PC71BM(红色)的吸收光谱(黑色，实线)和发射光谱(黑色，虚线)，并在室温下的二氯甲烷溶液中测量(左)。SVA之前(黑色虚线)和SVA之后(黑色全线)与二联体1之前(蓝色虚线)和SVA之后(蓝色全线)(右)的二联体4的薄膜的吸收光谱。
图2.a)在使用单元架构的照明下表现最佳的SMOSCs的J-V特性：玻璃/ITO/ZnO/二联体 4或1/MoOx/Ag和b)相应的EQE谱。c)从循环伏安测量得到的二联体4与二联体1、参比供体5和PC71BM的薄膜的能级图。d)基于分子的SMOSCs的效率演化图。
图3.室温下基于二联体 4的SMOSCs在100mW cm−2连续发光二极管照明下的照明稳定性。
图4.a)荧光光谱：有或没有SVA后处理的二联体 4和二联体1以及相应的参照物(供体5和受体PC61BM和PC71BM)。b，c)供体(b)和受体(c)发光源的荧光光谱随时间变化的衰减曲线。d，e)二元体1(d)和二元体4(e)的还原光谱，拟合曲线表示CT能量。
图5.a)光电流密度与有效电压的函数关系：基于二联体4和1的SMOSCs具有SVA后处理。b)VOC作为光强的函数。
本研究得到的低聚D-A二联体的半定量结构-性质-器件性能关系，这将有助于进一步提高化学家对光活性单质材料的合理开发以及物理学家和工程师对相关器件的合理开发。通过调整分子结构，可以进一步拓宽和强化D-A体系对近红外光谱的吸收范围。可望获得先进的光物理和更高的JSC。然而，另一个关键步骤仍然很难实现，那就是控制二元体的结构印迹自组织行为，以形成具有最佳分离和取向的D和A区域的非晶光活性较低的超分子纳米结构，从而允许改善电荷的分离和传输。
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