近日，西班牙巴塞罗那大学Francesc Illas（通讯作者）等人报道了他们利用周期密度泛函方法研究了分子氢与28种二维（2D）碳化物和氮化物（MXenes）的相互作用。
该研究表明，原子和分子吸附能的趋势可以根据表面位置上方的静电势和表面金属原子上的Bader电荷来合理化。对于所有系统，发现分子氢离解几乎可以忽略不计，意味着在低温下MXene表面将被吸附的原子氢钝化。
通过从头算热力学和微观动力学模拟得出的相图，作者研究了MXene表面部分覆盖从而能够参与氢化反应的条件。
第一种方法提供了相关MXene上给定H覆盖的平衡条件，而第二种方法提供了在工作条件下可达到给定配置的条件。对于足够快的过程，这两种方法必然导致相同的结果，但当涉及高能势垒时，可能会有所不同，因为这是H原子复合步骤的情况。
利用这套催化剂，作者证明了Fe2C、W2N和Mo2C是很有前途的加氢催化剂。该工作是合理设计和实施MXene基加氢催化剂的第一步。
Thermodynamics and Kinetics of Molecular Hydrogen Adsorption and Dissociation on MXenes: Relevance to Heterogeneously Catalyzed Hydrogenation Reactions. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03150.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03150.