厦门大学化学化工学院李剑锋教授课题组采用原位表面增强拉曼光谱（SERS）技术，研究了Pt-CeO2界面CO氧化时分子氧的活化和反应机制。相关结果以“In Situ Raman Observation of Oxygen Activation and Reaction at Platinum-Ceria Interfaces during CO Oxidation”为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 15635-15643)。
揭示分子氧在金属-氧化物界面的活化与反应机制，对于深入理解催化氧化反应的机理、指导高效催化剂的设计具有重要意义。然而，由于活性氧物种的信号位于低波数光谱区域，往往还存在着浓度低、寿命短等特点，因此，对其进行原位表征与监测仍极富挑战。
在该工作中，课题组将CeO2沉积于Au@Pt核壳纳米颗粒表面，构筑了丰富的Pt-CeO2界面。借助等离激元金内核对拉曼信号的放大作用，成功实现了Pt-CeO2界面上CO氧化时分子氧的活化和反应过程的原位拉曼光谱研究，直接观察到界面上不同活性氧物种的生成与动态变化。结果显示，分子氧可在Pt-CeO2界面处的Ce3+缺陷位点处迅速解离为Pt-O和Ce-O物种。进一步的原位时间分辨SERS研究和DFT理论计算表明，相较于Ce-O而言，Pt-O具有更高的CO氧化反应活性。这项工作加深了对Pt-CeO2界面处氧活化和CO氧化分子机制的理解，并为多相催化反应条件下氧物种的原位表征提供了一种新思路。
该工作是在李剑锋教授和材料学院张华副教授的共同指导下完成的。实验部分主要由我院2018级博士研究生魏笛野完成，博士后岳慕飞完成了理论计算部分，覃思纳和许歌阳等协助了部分实验。该研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助和支持。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04590
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