近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和材料科学与工程系陈乾旺教授课题组在氮掺杂石墨烯碳材料中成功构建了五元环拓扑缺陷等结构，该材料在酸性电催化氧还原反应（ORR）和燃料电池中呈现出很高的催化活性和稳定性。该成果以“Constructing Graphitic-Nitrogen-Bonded Pentagons in Interlayer-Expanded Graphene Matrix toward Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction”为题发表在学术期刊Advanced Materials上。
质子交换膜燃料电池（PEMFC）的商业化应用受制于阴极催化剂铂（Pt）的高昂成本。石墨烯碳材料因具有耐酸腐蚀、优异的导电性以及可调的物理化学性质而被视为极具潜力的替代品，但对称的sp2杂化电子结构使得其呈催化惰性，尽管人们作了大量的研究，但目前碳基非金属催化剂在酸性电解液中的ORR活性远低于过渡金属和贵金属Pt。如何在石墨烯碳材料中设计制备高活性催化位点是急需解决的问题，也是实现碳材料在PEMFC中应用的关键。
针对上述问题，课题组通过碱（土）金属卤素盐插层的方法在氮掺杂石墨烯碳材料中制备了石墨型氮与碳五元环相连的结构。插层削弱了层间范德华力，扩大了石墨层间距，导致石墨烯剥离，过程中也产生了五元环拓扑缺陷等。理论计算表明，在这种新的催化活性结构中，石墨型氮的引入进一步提高了碳五元环上的共轭π电子数，使得该结构的边缘碳原子增强了对O2分子的吸附，降低了ORR反应能垒，从而提高了催化反应活性。该催化剂在0.1M HClO4中的反应半波电位达到0.81V（参照可逆氢电极），并且有长达100h的稳定性。其组装成PEMFC，在O2气氛下的功率密度达到440mW/cm-2。该工作为基于石墨烯碳材料设计高活性电催剂提供了一种思路。
中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心博士研究生刘帅为论文第一作者，陈乾旺教授为通讯作者。安徽大学物科院电镜中心葛炳辉教授团队在拓扑缺陷电镜分析方面给予了大力支持。该研究得到了国家自然科学基金委等的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202103133
图 含有石墨氮修饰碳五元环结构的碳材料的合成及其ORR性能
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