美国北卡大学教堂山分校黄劲松课题组Science,稳定钙钛矿-基底界面实现高性能钙钛矿光伏组件

尽管如此,钙钛矿光伏器件的稳定性依然是阻碍其商业化进程的重要因素。钙钛矿器件的衰减通常始于界面处,包括钙钛矿-金属电极界面和钙钛矿-基底界面。这些界面上具有较高的缺陷态密度,在外界环境因素的作用下会诱导钙钛矿活性层的进一步分解。因此稳定钙钛矿界面是稳定其器件至关重要的一步。

作为一种新型的半导体材料,有机-无机杂化钙钛矿因其优异的光电性质吸引了全世界范围内的研究兴趣。在光伏领域,低成本、可溶液加工的钙钛矿光伏在短短的十年光景就实现了25%的光电转化效率,展示了其作为新一代光伏技术的巨大潜力。尽管如此,钙钛矿光伏器件的稳定性依然是阻碍其商业化进程的重要因素。钙钛矿器件的衰减通常始于界面处,包括钙钛矿-金属电极界面和钙钛矿-基底界面。这些界面上具有较高的缺陷态密度,在外界环境因素的作用下会诱导钙钛矿活性层的进一步分解。因此稳定钙钛矿界面是稳定其器件至关重要的一步。然而在过去几年来,研究的重点主要集中在钙钛矿-金属电极界面,如采用表面钝化或界面处理的方式,而对于钙钛矿-基底界面的研究少之又少,主要由于常用的形貌表征手段(如扫描电镜和原子力显微镜)不适用于此界面。稳定钙钛矿-基底界面对于钙钛矿器件的稳定性同等重要,一方面之前的研究表明钙钛矿-基底界面处相比钙钛矿-金属电极界面具有更高的缺陷态密度,其次,太阳光从基底一侧入射钙钛矿活性层,理论上该界面更容易发生光致分解。

美国北卡罗莱纳大学教堂山分校黄劲松课题组通过一种简易的剥离法,可以轻松地将钙钛矿活性层从玻璃界面上撕下来。通过对钙钛矿-基底界面的表征发现该界面上存在大量的空洞。这些空洞一方面阻碍电荷的收集与传输从而影响器件的光电转换效率;另一方面这些空洞处本身也具有较高的缺陷态,从而影响器件的稳定性。通过进一步的研究发现,这些空洞是由于刮涂过程中二甲亚砜(DMSO)容易困受于此界面而形成的。在退火过程中,薄膜表面的DMSO容易挥发使得薄膜的表面迅速形成一层钙钛矿多晶壳层,该壳层会阻碍下层DMSO的挥发。在随后的退火过程中一旦DMSO逃离薄膜就会因体积收缩效应在界面处形成空洞。基于此,该课题组添加碳酰肼取代部分的DMSO。碳酰肼本身亦可以与铅离子络合从而抑制钙钛矿的过快结晶,但碳酰肼不具挥发性,不会造成钙钛矿活性层体积的收缩,从而有效抑制空洞的形成。其次,碳酰肼本身具有较强的还原性,可以抑制在光照过程中碘单质(催化钙钛矿的分解)的形成。基于此,该课题组实现了刮涂反式钙钛矿电池23.6%的稳态光电转换效率,且该电池在光照550小时未观察到器件效率的衰减。与此同时,通过进一步的放大,该课题组在50.0 cm2的光伏组件上实现了19.2%的效率,并得到美国可再生国家实验室(NREL)的权威认证。

相关结果已发表在Science(DOI: 10.1126/science.abi6323)上。

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