目前，发展高能量密度的锂离子电池正极材料是发展锂离子电池的迫切需要。在先进的正极材料方面，富锂锰基正极材料可作为下一代阴极候选材料，由于其增加了阴离子氧化还原反应，因此表现出较高的比容量。然而，低的初始库仑效率严重阻碍了LRM的商业化。
为此，来自厦门大学等单位的研究人员提出了一种简便的油酸辅助界面工程，以实现对初始库仑效率（ICE）的精确控制，从而有效地提高富锂锰基正极材料（LRM）的可逆容量和倍率性能。结果，LRM的ICE可以从84.1%精确调整到100.7%，在0.1C时获得了330mAhg−1的非常高的比容，在5 C时获得了250mAh g−1的出色倍率能力。理论计算表明，引入阳离子/阴离子双缺陷可以降低Li+离子的扩散势垒，而原位表面重构层可以诱导自建电场来稳定表面的氧晶格，从而达到稳定表面氧晶格的目的。理论计算表明，引入阳离子/阴离子双缺陷可以降低Li+离子的扩散势垒。此外，这种简便的接口工程具有通用性，可以极大地增强其他类型LRM 的ICE。本工作为通过多策略协同界面工程技术提高LRM的综合电化学性能提供了有价值的新思路。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202103173
图 1. a) OA 辅助界面工程示意图。
图2.a)OAT-3表面区域的HAADF-STEM图像。b)OAT-3内侧的HAADF-STEM图像。(c)OAT-3内部的HAADF-STEM图像和原子分辨率EDX映射图片。
图3.a)初始充放电比容量。b)在0.2 C时，PLRM、OAT-1、OAT-3和OAT-5的相应ICEs。
图4 . a，b)PLRM和OAT-3在前两个循环中的原位峰(003)演化。c)初始充放电容量.
图5.a)Li+离子在Li2MnO3和含空位Li2MnO3中的扩散势垒。
综上所述，通过一种简便的OA辅助界面工程，在LRM中引入了阳离子/阴离子双缺陷和原位表面重建层，可以精确地将ICE从84.1%控制到100.7%，并有效地提高了可逆容量和倍率性能。引入的阳离子/阴离子双缺陷可以通过减弱Li+离子的扩散势垒来增强Li+离子的扩散系数。诱导的原位表面重建层可以提高电子电导率，形成稳定表面晶格氧的ISE。结果表明，形成的OAT-3在0.1C时的比容量为330mAh g−1，在1℃和5℃时的能量密度分别为276mAh g−1和250mAh g−1。此外，OA辅助界面工程策略对工业生产具有很好的通用性，可以推广到其他层状阴极材料。
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