中南《AFM》,一种精心设计的层状异质结用于超长寿命钾离子电池

钾离子电池(PIB)因其廉价的钾元素资源和良好的电化学性能而受到越来越多的关注。目前，开发理想的阳极材料仍然存在挑战。二维金属硫化物作为PIBs的宿主具有很高的比容量，但不稳定的反应中间体K_xS_y(K₂S，K₂S₅)的溶解和团聚会导致有效成分的大量损失和反应的可逆性差，导致电池寿命较短。

来自中南大学等单位的研究人员将极性聚硫醚VS₄引入SnS纳米片，构建了固定在石墨烯支架(VS₄/SnS@C)上的层状VS₄/SnS异质结构。在这个框架中，具有不饱和桥联(S₂)^2-的VS₄可以作为锚定位点，以有效的捕获效应等方式稳定中间体K_xS_y。此外，异质结还能维持层状SnS，并可调节KxSy的分布，具有较高的转换可逆性。原位X射线衍射分析和理论计算表明，反应的可逆性和中间吸收率均有所提高。因此，VS₄/SnS@C电极具有超长的寿命，在1A g^-1下循环6000次后容量达到168.4 mAh g^-1。这种异质结构设计策略有助于理解储钾机理，显著提高了反应的可逆性，为解决金属硫酸盐阳极对开发高性能PIB的挑战提供了一种思路。相关论文发表在Advanced Functional Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202103802

图1.a)VS₄/SnS@C复合材料的系统制作图解。b，c)TEM图像表征VS₄/SnS@C复合材料的结构。

图2.VS₄/SNS@C的材料特性

图3 VS₄/SnS@C反应机理分析

图4.K⁺-的储存特性VS₄@SnS@C复合材料

图5.VS₄/SnS@C的电化学反应动力学分析

图6. a)SNS@C和VS₄/SNS@C对K₂S最稳定吸附构型的结合状态

图7. SNS@C和VS₄/SNS@C复合长期循环示意图

综上所述，为了追求更高的结构稳定性，本文精心设计并成功构建了一种层次化的二维层状VS₄/SnS@C异质结。极性VS4的合理引入可以提供巨大的不饱和S₂^2-，在保持Sn⁰/K_xS_y界面的情况下分别吸附K_xS_y中间体，大大提高了转化反应的可逆性，进一步保证了良好的反应动力学。更重要的是，独特的二维层状VS₄/SnS@C异质结构不仅可以有效地释放累积的机械应力，减少粉化，而且可以抑制Sn的团聚，缩短反应中间体的长扩散，从而促进K⁺扩散，加速电荷转移。因此，这种异质结构设计策略为解决硫化物基负极材料的可逆性问题铺平了道路，在优异的储钾性能方面显示出巨大的潜力。

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