文章信息
硝化富勒烯作为高兼容电解液添加剂用于高性能钠金属电池
第一作者：李鹏举，姜智鹏
通讯作者：卢兴*，谢佳*
单位：华中科技大学
研究背景
钠金属因其成本低廉、氧化还原电位较低、理论比容量高等优点，有望用作高能量密度储能设备。但钠金属负极在循环过程中，不稳定的SEI会严重降低库伦效率，并产生死钠，导致电池失效。同时，不均匀的钠沉积会产生枝晶，刺穿隔膜导致电池内短路，造成严重的安全问题。在已报道的各种钠金属负极改性策略中，电解液添加剂是一种简单有效的策略。
然而，大多数电解液添加剂仅在特定的电解液（碳酸酯类或醚类）中发挥作用，这对钠金属电池的大规模应用是一个极大的挑战。因此，开发具有高电解液兼容性的添加剂，对钠金属电池的应用具有重要意义。
文章简介
基于此，华中科技大学卢兴教授与谢佳教授合作，在国际知名期刊Nano Energy上发表题为“Nitrofullerene as an Electrolyte-compatible Additive for High-performance Sodium Metal Batteries”的文章。
该工作通过合理的分子结构设计，合成了具有高溶解性的硝化富勒烯（C60(NO2)6）作为电解液添加剂，应用于钠金属电池负极保护。硝化富勒烯作为电解液添加剂不仅表现出优异的电解液兼容性，而且能够有效诱导钠离子的均匀沉积/剥离，抑制钠枝晶的生长。
这种以富勒烯衍生物为电解液添加剂的思路不仅为开发高性能钠金属电池提供了一种可行方案，而且有效拓展了富勒烯类材料的应用范围。
图1.硝化富勒烯添加剂作用机理示意图。
本文要点
要点一：硝化富勒烯的高电解液兼容性
此前报道的钠金属电解液添加剂（如SnCl2、Na2S6、KTFSI等）通常溶解度较低，且与溶剂分子兼容性较差，通常只能用于某些特定的电解液体系，这严重限制了其实际应用。
基于此，我们通过对富勒烯分子的功能化修饰，有效解决了电解液兼容性的问题，硝化富勒烯在多种常用的碳酸酯和醚类溶剂中均表现出良好的溶解性。
要点二：硝化富勒烯优化钠金属沉积形貌和界面性质
在电化学沉积过程中，硝化富勒烯被还原成C60和NaNxOy/Na3N，在钠金属表面形成稳定的保护层，诱导钠离子的均匀沉积，循环后的钠金属表面仍保持光滑、致密的形貌结构。
原位光学显微镜观察证明，C60(NO2)6的加入有效抑制了钠枝晶的生长，这是由于在电化学沉积过程中C60的存在有利于无枝晶、光滑的钠金属表面的形成，而无机盐NaNxOy/Na3N的形成则有效增强了钠离子在SEI界面层的传导。
要点三：硝化富勒烯显著提升钠金属电池的循环稳定性
C60(NO2)6添加剂可以显著改善钠金属电池的循环稳定性，尤其是在大电流密度条件下。一系列电化学测试（Na-Na对称电池、Na-Cu半电池以及Na-NVP@C全电池）表明，添加了C60(NO2)6的碳酸酯类和醚类电解液均表现出优异的电化学性能。
新型富勒烯基添加剂的开发为电解液的合理设计提供了新的借鉴，对构建安全稳定的高能量密度电池具有重要意义。
文章链接
Nitrofullerene as an Electrolyte-compatible Additive for High-performance Sodium Metal Batteries
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106396
原文刊载于【科学材料站】公众号
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