氧化石墨烯在水溶液中的酸性决定了其表面电荷的分布与大小，进而影响其分散性、吸附性能、催化性能等多种性质。准确了解氧化石墨烯酸性来源的化学本质对拓展其应用范围具有重要意义。表面羧基和羟基的pKa值是反应氧化石墨烯酸性强弱的直接指标，然而，由于氧化石墨烯表面化学性质的非均一性，目前很难用传统的实验技术明确测定单个官能团的pKa，同时，与此相关的含氧官能团行为的热力学和动力学机制仍不清晰。
作为连接理论与实验的桥梁，计算机模拟方法在计算官能团的pKa，解释相关机理方面拥有巨大的优势，可以一定程度上弥补传统实验技术的不足。南京工业大学材料化学工程国家重点实验室杨晓宁教授和郭亚楠博士通过构造合理的氧化石墨烯模型，采用先进的电子密度泛函理论方法针对氧化石墨烯酸性来源化学本质的相关问题进行了深入研究，结果发表在Carbon（DOI:10.1016/j.carbon.2021.07.026）上。
这项研究从原子和电子水平上阐述了氧化石墨烯酸性的起源，所设计的用于计算表面羧基和羟基pKa的热力学循环可以为今后类似的研究提供模型参考。从能量的角度定量揭示了为什么羧基是氧化石墨烯表面电荷的主要贡献者；深入的热力学和动力学研究证明了含氧官能团之间的面内质子转移在氧化石墨烯表面电荷调控中的重要性。该研究可以为关心碳纳米材料化学性质的研究者（实验/理论）提供一定的参考。
原文刊载于【InfoMat】公众号
本文版权归原作者所有，文章内容不代表平台观点或立场。如有关于文章内容、版权或其他问题请与我方联系，我方将在核实情况后对相关内容做删除或保留处理！