Nature子刊,全解水催化剂,寿命2500小时！

氢是最清洁、最可持续的能源之一，可以为发电提供高能量密度燃料。此外，最近广泛探索了通过电催化水分裂产生氢气。为了提高水电解性能和简化电解系统，已经开发了可以同时用于阴极和阳极反应的双功能催化剂。对于双功能催化剂，由于O-O中的刚性双键和多质子耦合电子转移步骤，由于其动力学缓慢，OER过程的反应动力学和效率可以决定整体水电解的反应速率。因此，在双功能催化剂中实现有效的OER催化活性对于最大限度地提高水电解性能至关重要。为了战略性地提高双功能催化剂的水电解效率，异构催化剂结构，包括过渡金属纳米晶体（如Co、Ni、Fe和Cu）或贵金属复合材料（如Pt、Ag、Pd、Au和Rh）经常因其形态控制、异构的组合和外来元素掺杂而受到研究。异构催化剂内部的电荷转移可以调节异构的电子结构，并直接影响各自电极的法拉达效率，对于提高双功能催化剂的整体水电解效率至关重要。到目前为止，大多数基于双功能的异构催化剂主要利用了异构组件之间的单向电荷转移效应，这可能会限制优化的电子结构以实现理想的HER和OER催化活性。因此，需要从不同的角度来有效地调节催化剂的电子结构，使其在水电解中最大限度地提高其电催化活性。

蔚山国立科学技术研究院(UNIST)Hyesung Park和韩国东国大学首尔校区Young-Kyu Han在Nature communications上发表最新成果。作者开发了一种由钙钛矿氧化物（La_0.5Sr_0.5CoO_3-δ，LSC）和钾离子键合二硒化钼（K-MoSe₂）组成的异构催化剂，作为水电解的双功能催化剂。在金属钾插层过程中，半导体2H相MoSe₂通过钾原子的电荷转移适度转化为金属1T-MoSe₂。本研究中的LSC/K-MoSe₂系统描述了多方向电荷转移现象，涉及从K到MoSe₂和从LSC到MoSe₂的双向电荷转移，这显著提高了水电解性能和操作稳定性。当K-MoSe₂与LSC形成异质结构时，通过LSC和钾原子的互补电荷转移，MoSe₂的金属相纯度显著提高到90%以上。与LSC或K-MoSe₂相比，优化的LSC/K-MoSe₂催化剂表现出显著提高的HER和OER性能，这归因于MoSe₂的导电性增强和LSC中氧中间体吸附的改善。特别是，LSC/K-MoSe₂的OER催化活性在1M KOH中优于稀有金属IrO₂催化剂的催化活性。因此，LSC/K-MoSe2||LSC/K-MoSe₂的整体水电解性能（例如，过电位和Tafel斜率）和能效超过了最先进的Pt/C||IrO₂对。此外，集成的整体水电解在100 mA cm^-2的高电流密度下，其操作稳定性极佳（超过2500小时），而没有催化剂分解现象。本研究为异质结构催化剂在电解水过程中替代贵金属电催化剂的性能最大化提供了前景。

图1. LSC/K-MoSe₂异质结构的元素和形态表征

图2. LSC/K-MoSe₂、K-MoSe₂和LSC的HER和OER电催化性能

图3. LSC/K-MoSe₂异质结的表征

图4. 双功能LSC/K-MoSe₂催化剂的互补电荷转移现象

图5. LSC/K-MoSe₂全解水性能 文献信息 Oh, N.K., Seo, J., Lee, S. et al. Highly efficient and robust noble-metal free bifunctional water electrolysis catalyst achieved via complementary charge transfer. Nat Commun 12, 4606 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-24829-8

原文刊载于【催化开天地】公众号

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