大连理工大学侯军刚教授课题组在Nature Communications上发表重要文章，Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting，报道了他们在全解水单原子催化剂上取得的进展。
在这项工作中，作者利用直接、实用的方法合成了单原子钌稳定的、带缺陷的NiFe-LDH催化剂，通过简单的电沉积和随后的蚀刻过程合成。球差校正透射电子显微镜和X射线吸收精细结构(XAFS)光谱分析表明，Ni、Fe和Ru位存在Ru单原子和深度局域原子结构。虽然Ru和NiFe-LDH被认为是活性的OER催化剂，在HER中，合成的Ru1/D-NiFe LDH在过电位为18 mV时，电流密度为10 mA cm−2，在过电位为100 mV时，周转率为7.66 s−1(比工业Pt/C催化剂高45倍)。
受HER和OER性能的启发，将其用于在碱性介质中全解水，由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极池在1.72 V的低电压下达到500 mA cm−2的工业电流密度。
密度泛函理论(DFT)计算表明，Ru1/D-NiFe LDH优化了HER对H吸附能的有利调节，并由于Ru-O部分的存在促进了O-O耦合。
此外，丰富的活性位点加速了水裂解动力学，从而增强了HER和OER活性。该工作也为进一步深入研究缺陷NiFe LDH纳米片上孤立的Ru单原子在促进电催化性能中的作用奠定了良好的基础。
图文详情
图1. 合成示意图和形貌表征
图2. X射线吸收谱
图3. 析氢催化性能
图4. 析氧催化性能
图5. 全解水催化性能
图6. DFT理论计算
作者简介
Zhai, P., Xia, M., Wu, Y. et al. Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting. Nat Commun 12, 4587 (2021).
https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9原文刊载于【催化开天地】公众号
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