玻璃化转变，是固体物理和材料科学中尚未解决的关键问题之一，在此过程中，粘性液体被冻结为固体或结构冻结状态。由于均匀阻滞机理，热量测玻璃化转变温度(Tg)与动态力学分析(DMA)确定的动态玻璃化转变(或α-弛豫)温度(Tα)趋势一致。
在此，来自日本东北大学的Hidemi Kato & 美国约翰霍普金斯大学的Mingwei Chen等研究者，探索了三个典型的高熵金属玻璃(HEMGs)系统的量热和动态玻璃跃迁之间的关系。相关论文以题为“Decoupling between calorimetric and dynamical glass transitions in high-entropy metallic glasses”发表在Nature Communications上。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-021-24093
金属玻璃(MG)，或玻璃化金属，是通过快速淬灭液体熔体来绕过结晶过程，最终，在实验室时间尺度上产生配置冻结状态而形成的。由于原子结构的无序和非平衡态，MGs表现出独特而不同的热力学和动力学特性，特别是在接近玻璃化转变温度(Tg)时。传统上，量热法的Tg定义为比热突然变化的温度，通常由量热法或热力学方法确定。从动态弛豫的角度来看，随着温度的升高，不同的弛豫响应出现，从局部可逆的β弛豫到全局不可逆的α-弛豫，或伴随着剪切相变区的激活和随后的渗流的动态玻璃化转变(STZs)。通常来说，由于玻璃化转变基本机制的一致性，热重Tg与动态α-弛豫温度(Tα)的变化趋势相同，即Tg高的MGs总是表现出高的Tα。
传统的MGs的设计策略是在一个主元素的基础上，在相图的深共晶点附近添加二次元素和更多的元素，但这可能会限制许多具有独特和不同物理力学性能组合的发现。多主元素合金或高熵合金(HEAs)的出现，打破了传统的冶金发展战略，并显示出开发先进结构和功能材料的巨大潜力。由于各组分的浓度均为等摩尔浓度，由于高构型熵、大晶格畸变、缓慢扩散以及鸡尾酒效应的影响，HEAs具有独特的物理和力学性能。“高熵金属玻璃”(HEMGs)继承了MGs和HEAs的独特性能，具有高热稳定性、低结晶动力学和优越的磁性，体现了“多而不同”的主题。然而，对HEAs的核心临界行为，特别是缓慢扩散对HEMGs热力学和动力学性质的影响尚未进行系统的研究。
在此，研究者利用等效取代元策略设计了La(Ce)基、Pd(Pt)基和Ti(Zr)基MGs和HEMGs作为模型系统，研究了高熵对非晶合金结构和动力学的影响。研究者发现HEMGs呈现出一种抑制的动态玻璃化转变现象，即中等量热Tg的HEMGs代表最高的Tα和α-弛豫的活化能。这些从热和力学测量的解耦的玻璃化转变，揭示了高构型熵对过冷液体和金属玻璃的结构和动力学的影响，这与缓慢的扩散和高混合熵降低的动态和空间不均质有关。
图1 熵、量热和动力学行为的混合。
图2 La(Ce)NiAl体系的脆性和粘度行为的研究。
图3 La(Ce)NiAl体系的原子结构和相应的元素分布。
图4 La(Ce)NiAl体系的结晶行为。
图5 La(Ce)NiAl体系的β-弛豫、α-弛豫、玻璃化转变和结晶的活化能。
图6 MGs的结构和能源轮廓示意图。
综上所述，该研究结果对理解熵效应对金属玻璃结构和性能的影响，以及设计具有丰富物理和力学性能的新材料具有重要意义。
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