硫化物氧化反应(SOR)是许多重要应用的中心步骤，如电化学脱硫、H2S回收、硫基电池等。硫化物氧化反应是电化学脱硫和硫基电池的核心步骤之一。然而，硫钝化严重阻碍了脱硫和硫电池的电化学性能。
本文报道了对硫物种具有弱相互作用的电催化剂的疏硫现象的发现。研制了一种自清洁NiS2电极，避免了SOR过程中固体硫长期困扰的钝化问题。此外，硫空位被改造成NiS2晶格，合成v-NiS2用于析氢反应(HER)。由此产生的晶格膨胀和电子再分布可以将吸附的氢调节到接近热中性的状态，使得HER具有高催化活性。通过将HER和SOR耦合，证明了高效脱硫和同时制氢。双功能NiS2实现了这种一石二鸟的策略，以卓越的能效(1.05 gsulfurWh-1)实现了连续电化学脱硫。作为一般设计原则，疏硫电催化剂可以通过最小化充电期间S8的钝化来改善锂硫电池的性能。简而言之，电催化剂和硫物质之间的界面相互作用在本文被系统地研究，并且显著提高SOR的电化学性能。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.20210192
综上所述，本文提出了一种疏硫策略来减少固硫在脱硫过程中长期存在的钝化问题，这种钝化由于效率低、能耗高而阻碍了电化学脱硫的实际应用。通过理论和实验研究电催化剂与硫物种之间的界面相互作用，本文发现黄铁矿NiS2的疏硫电催化剂可以实现自清洁电解，从而避免脱硫过程中的电压跳变。还原程度越高的Ni-S键越有利于电子从硫物种转移到催化剂。系统分析表明，固体硫的钝化由于NiS2催化剂表面的排斥效应而被彻底抑制。此外，硫空位被设计到NiS2中，由于中间间隙状态而提高其电子电导率，并调节吸附的氢达到热中性状态，因此产生用于HER的v-NiS2的高效电催化剂。通过将HER和SOR配对，我们可以同时实现电化学脱硫和制氢。
图1|脱硫和析氢的疏硫设计示意图。
图2|硫物质和固体表面间界面相互作用的表征。
图3|NiS2和v-NiS2的形态和结构特征。
图4|SOR的电化学表征和钝化分析。
图5|钒-镍钛酸盐作为HER催化剂的电化学表征及理论分析。
图6|使用双功能NiS2同时脱硫和析氢示意图。
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