铀，作为一种不依赖化石燃料的清洁能源原料，成为了近年来的研究热点。但铀的储量相当有限(约为485万吨)，仅能维持大约70年的世界消费。因此，积极开发具有特异性、选择性、高吸附能力的低成本功能型吸附剂从放射性废水或海水中回收/吸附铀，一直是一个巨大挑战。
图1 3D rGOE的打印过程与形貌结构
近日，兰州大学张强强课题组通过精准的操作和合理的设计，借助3D打印技术制备出了具有分级多孔结构形貌的三维还原氧化石墨烯/乙二胺（3D rGOE）复合材料用于铀的吸附，实验结果证明，该材料对铀具有独特的选择性吸附能力，且具有高的吸附能力（908 mg/g, pH=5.8）和强的重复使用能力。相关结果发表在Carbon期刊（Doi.org/10.1016/j.carbon.2021.05.042）上。
图2 3D rGOE的物理表征
以氧化石墨烯（GO）为原料、乙二胺为流变调节剂，借助3D打印技术，实现三维还原氧化石墨烯/乙二胺（3D rGOE）吸附材料的多层级结构可控制备（图1、图2）。研究了3D rGOE对模拟废水和渤海水中铀的吸附能力。结果发现，最大吸附容量高达908 mg/g（pH=5.8），高于大多数文献报道的石墨烯类吸附材料（图3）。3D rGOE对渤海水中的铀也具有较强的吸附能力（渤海水中吸附前后铀浓度8.8×10–8 g/L vs 2.5×10–8 g/L）。通过3D打印的装置探究3D rGOE吸附材料的重复使用能力，结果表明重复吸附-洗脱11次后，吸附能力仅降低了4%，且能够保持3D rGOE吸附材料结构的稳定（图3）。且模拟废水中选择性吸附实验结果可以看出，3D rGOE对铀具有独特的选择性吸附能力（图3）。FTIR、XPS和分子动力学模拟分析结果表明（图4），3D rGOE对铀的吸附机理为含氧官能团与铀间的静电相互吸引和氨基官能团与铀之间的螯合作用，且3D rGOE表面的氨基官能团对[UO2(H2O)5]2+具有较强的亲和力。
图3 3D rGOE对U(VI)的吸附行为研究
在多尺度结构优化和化学修饰的协同影响下，采用基于DIW的3D打印方法，可控构建的3D rGOE吸附材料表现出比之前报道的大多数吸附剂具有更好的对铀的吸附性能，且对铀具有独特的选择性和高的重复使用能力。本文为设计低成本和可持续利用废水除铀或海水提铀吸附材料提供了新的途径。
图4 3D rGOE对U(VI)的吸附机理
原文刊载于【InfoMat】公众号
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