原子分子内部的电子运动是自然界中诸多物理过程、化学反应、生命过程等现象的本质原因。因此，捕捉原子分子内部电子层面的运动对认识并操控这些现象具有重要意义，是科学家们一直追求的目标。
探测超快动态过程通常需要用到泵浦-探测技术。上个世纪90年前后，A. Zewail教授等人利用飞秒激光作为泵浦-探测实验的脉冲，实现了飞秒 (10-15s)时间尺度的超快过程探测，成功观测到了化学反应过程中原子的运动过程，并因此获得了1999年的诺贝尔化学奖。电子运动的时间尺度为阿秒(10-18s)量级，因此，利用泵浦-探测方法研究原子分子内部的电子运动需要阿秒量级的超短脉冲。
近二十年来，阿秒技术的出现和发展为探测和操纵原子分子内部电子动力学过程提供了可能。目前，基于高次谐波技术，实验室已经能够产生脉冲宽度小于100阿秒的激光。利用这种超短脉冲，人们已经成功分辨了许多阿秒量级的电子动态过过程，例如：原子分子内部不同壳层电子的光电离时间延迟、原子内壳层电子的弛豫过程、原子价电子的超快运动等。
在阿秒科学领域，还有另外一种重要的探测阿秒时间尺度动态过程的方法，即利用飞秒激光诱导的原子分子强场隧穿电离来探测原子分子自身的动态过程。在这种方法中仅需采用飞秒激光驱动，利用强场隧穿电离电子动量与电离时间的对应关系即可实现对原子分子动态过程阿秒时间分辨的测量。在理论上，这种对应关系是通过所谓的“量子轨迹”模型建立。近年来，这种对应关系的准确性已被实验广泛证实。但是，在强场隧穿电离中，通常存在很多量子轨迹，不同的轨迹的电子末态动量和电离时间的对应关系不同。因而，利用隧穿电离作为时间分辨的光电子谱仪测量超快动态过程时，鉴别电子的量子轨迹至关重要。
近期，华中科技大学陆培祥教授、周月明教授、张庆斌教授团队提出了分辨强场隧穿电离量子轨迹的新方案。相关工作以"Resolving and weighing the quantum orbits in strong-field tunneling ionization"为题，发表在《Advanced Photonics》2021年第3期，并当选为当期封面。
图1Advanced Photonics2021年第3期封面示意图
在他们的方案中，引入了一个微扰的倍频场来扰动隧穿电离过程。此微扰场相对驱动隧穿电离的基频场非常弱，不改变隧穿电离电子的末态动量大小。但是，由于隧穿电离是一个高度的非线性过程，它能够显著改变隧穿电离的光电子的产率。因为隧穿电离不同量子轨迹对应的电离时间不同，因而不同量子轨迹对微扰场的响应不同。通过改变微扰倍频场与基频驱动场的相对相位，精确测量不同动量的光电子产量对微扰场的响应，可以实现对隧穿电离电子量子轨迹的分辨。研究团队根据此方案开展了实验研究，成功分辨了强场隧穿电离中所谓的“长”、“短”量子轨道，并且定量给出了它们在光电子动量谱不同动量处的相对贡献。
图2 (a-d) 在一束基频场上引入一束弱倍频场扰动隧穿电离过程，光电子产量随双色场相对相位改变而变化。探测光电子产量变化最大处对应的相对相位,可以实现对隧穿电离电子量子轨迹的分辨
在以前的利用强场隧穿电离光电子谱仪实现阿秒时间分辨的实验中，往往假设只有某一量子轨迹占主导地位，从而利用这一特定的量子轨迹建立电子动量与隧穿电离时间的对应关系。此研究表明，由于多种量子轨迹共存，这种对应关系并不准确。要实现阿秒时间分辨的测量，必须考虑多种量子轨迹的贡献。
图3 强场隧穿电离产生的电子波包在动量谱中相干叠加，形成强场光电子干涉结构
此项研究表明利用多条量子轨迹也可以实现阿秒时间分辨的动态过程的精确测量。更重要的是，由于这些量子轨迹是完全相干的，光电子动量谱中的干涉结构记录了隧穿电离电子波包的相位信息。而相位信息包含了更丰富的电子动态过程信息。因此，可以利用多量子轨迹的干涉现象，实现对原子分子内部电子动态过程阿秒时间分辨和亚埃空间分辨的精确测量。这对于发展基于强场隧穿电离的阿秒时间分辨光电子动量谱仪具有重要意义。
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