氨(NH3)作为当今世界上最重要的化工产品之一，已经在制药、化肥以及可再生能源存储等领域得到了广泛的应用。然而，迄今为止工业合成氨仍依赖于传统的哈-博工艺(Haber-Bosch process)。该方法需要在高温、高压的极端条件下进行(300~500 ℃、150~200 atm)，不仅严重消耗能源，还伴随着大量的碳排放。因此，在能源危机和环境问题日益凸显的今天，开发一种低能耗、低污染的合成氨新方法具有十分重要的意义。
近来，新兴的电催化氮还原反应(electro-catalytic nitrogen reduction reaction, eNRR)能够以氮气和水性电解液作为反应系统，实现常温、常压条件下的合成氨，具有低能耗、低污染等诸多优势。若进一步和可再生能源发电技术相结合，eNRR可为氨合成工业提供一条绿色、低碳、可持续的技术路线。然而，大量研究结果表明：由于氮分子中的N≡N键的稳定性极高且催化剂表面氮气吸附困难，eNRR过程的动力学上存在巨大的瓶颈。此外，由于析氢反应(hydrogen evolution reaction, HER)的存在，致使eNRR的法拉第效率(Faradic efficiency, FE)过低。因此，提高eNRR催化剂的活性和选择性是目前该领域所面临的最大挑战。
鉴于此，天津大学材料科学与工程学院的侯峰副教授、梁骥教授联合天津师范大学物理与材料科学学院的王立群博士提出了一种基于硼掺杂碳纳米球的新型催化剂，并将其用于高效、稳定的eNRR产氨。该工作通过水热法成功对碳纳米球实现了原位、可控的硼掺杂。实验和理论分析进而表明硼掺杂量对材料中的硼掺杂构型具有重要影响。具体而言，在最佳的硼掺杂量下(硼酸和葡萄糖的比为0.6)，材料中利于eNRR性能的BC3构型达到了其最大的相对含量(43%)。从而使得该组分的材料表现出优异的eNRR性能，其氨产率为33.8 µg h−1mgcat−1，FE为39.2%。此外，该材料在连续18小时的eNRR过程中也表现出了令人满意的稳定性。
研究者相信，此工作将会为碳基非金属的eNRR电催化剂的设计、合成以及催化机理等研究提供指导意义。相关论文在线发表在Carbon(DOI:10.1016/j.carbon.2021.05.060)上。
原文刊载于【InfoMat】公众号
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