【文章信息】
源于面内强极化的高效无助催光增强压电催化析氢
第一作者：胡程
通讯作者：黄洪伟 田娜
单位：中国地质大学（北京）
【研究背景】
随着人们对化石燃料燃烧引起的环境问题的日益关注，找寻一种绿色的可持续能源替代传统化石燃料备受关注。氢气(H2)作为一种绿色能源，被认为是传氢气作为一种清洁、高效、无碳排放的能源载体，备受青睐。
基于压电的催化技术依赖于电荷能量或载流子的分离效率，已引起广泛关注。由应变或应力引起的压电电位可以产生巨大的电场，这已被证明是电荷能量转移或电子和空穴转移的有效手段。但是开发具有优异压电性能的铁电材料用于水分解的压电催化剂仍然存在挑战。
【文章简介】
基于此，中国地质大学（北京）黄洪伟教授、田娜副教授等在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Exceptional Cocatalyst‐Free Photo‐Enhanced Piezocatalytic Hydrogen Evolution of Carbon Nitride Nanosheets from Strong In‐Plane Polarization”的研究工作。
该报道揭示了g-C3N4作为压电半导体催化析氢的潜力，而且为利用光介导压电反应转换太阳能和机械能开辟了新途径。
【导师专访】
该领域目前存在的问题？这篇文章的重点、亮点。
压电催化领域目前存在的主要问题是催化性能不够高和催化机理不明确。
在我们当前的工作中，利用联合剥离法制备的g-C3N4超薄纳米片在无助催化剂辅助的条件下，实现优异的光增强压电催化性能，半解水和分解纯水产氢速率分别12.16 mmol·g-1·h-1和8.97 mmol·g-1·h-1，这一性能处于当前所报道材料的最优之列。
在机理研究方面，通过光辅助的开尔文探针力显微镜（KPFM）和压电化学测试分别探究了压电催化剂的表面电位和电荷传导特性。
此外，还通过原位高压拉曼光谱和不同激发源的金属沉积研究了催化剂的表面结构和反应点，以深入了解反应过程。相信这些研究结果对压电催化以及光—压电催化机制的理解会起到推进作用。
【文章要点】
要点一：采用热氧化蚀刻联合超声剥离合成了超薄g-C3N4纳米片，透射电子显微镜（TEM）和原子力显微镜（AFM）结果表明剥离后的g-C3N4呈现厚度为大约1.5-2 nm的片状结构，包含约4-5个单原子层。
XPS揭示了剥离后的g-C3N4纳米片相比于块体材料具有更多成键的七嗪单元，这些极性单元在层中的有序排列可以提供更强的面内压电性，从而提高压电催化性能。
图1. 材料合成过程及物理表征
要点二：无助催化剂辅助下，g-C3N4超薄纳米片实现优异的光增强压电催化性能，半解水产氢速率为12.16 mmol·g-1·h-1，分解纯水产氢速率为8.97 mmol·g-1·h-1，且主要氧化产物为高附加值的H2O2。
图2. 超薄g-C3N4纳米片压电催化和光-压电催化产氢
要点三：通过光辅助的开尔文探针力显微镜（KPFM）和压电化学测试，分别探究了两种压电催化剂的表面电位和电荷传导特性，以解释活性强化机制。
此外，还通过原位高压拉曼光谱和不同激发源的金属沉积研究了催化剂的表面结构和反应点，以深入了解反应过程。
应变产生的碳空位丰富了表面活性位点，而光照改善了压电和电活性物种之间的电荷交换，促进了水裂解反应动力学。上述优点共同促进了超薄g-C3N4纳米片优异的光压电HER性能。
图3. 光照辅助的KPFM和不同条件下的电化学表征
总之，该研究为利用机械能和太阳能生产H2提供了一条新颖有效的途径，并为开发基于g-C3N4的极性半导体作为高性能光压催化材料打开了大门。
【导师点评】
您对该领域的今后研究的指导意见和展望
压电催化的微观过程和内在机制仍有待深入研究，期待发展更为先进的原位表征技术进一步揭示更多的科学问题；
高性能的压电催化材料有待进一步发展。期望通过合理的材料设计和化学剪裁实现高效压电催化剂的制备，如具有大的压电系数、高比表面积、优异的机械能收集能力和高稳定性。
【文章链接】
Exceptional Cocatalyst‐Free Photo‐Enhanced Piezocatalytic Hydrogen Evolution of Carbon Nitride Nanosheets from Strong In‐Plane Polarization
https://doi.org/10.1002/adma.202101751
原文刊载于【科学材料站】公众号
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