上海交大《Nature》子刊,19.3%!高效热稳定的钙钛矿LED

光发射的热淬灭是阻碍卤化铅钙钛矿纳米晶体在电致发光二极管和下转换发光二极管中应用的关键问题。上海交通大学等单位的研究人员报告了一种CsPbBr3钙钛矿纳米晶体,其温度无关的发射效率接近1,并且在高达373K的温度下有恒定的衰减动力学。

光发射的热淬灭是阻碍卤化铅钙钛矿纳米晶体在电致发光二极管和下转换发光二极管中应用的关键问题。上海交通大学等单位的研究人员报告了一种CsPbBr3钙钛矿纳米晶体,其温度无关的发射效率接近1,并且在高达373 K的温度下有恒定的衰减动力学。这是通过氟化物后合成处理获得的史无前例的方案,其产生的富氟表面具有比内部纳米晶体核心更宽的能量间隙,从而抑制了载体的捕获,提高了热稳定性和有效的电荷注入。相关论文以题目为“Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes”发表在Nature Photonics期刊上。

论文链接:

https://doi.org/10.1038/s41566-021-00766-2

以其可调谐窄带发射、缺陷耐受和可扩展胶体合成而著称的铅基卤化物钙钛矿纳米晶体(PNC),在几种光子和光电子技术中引起了广泛的关注。由于合成和合成后化学的巨大进步,各种组分的PNCs在室温下的光致发光(PL)量子产率(ΦPL)值高于90%。不幸的是,这些策略不适用于电致发光LED,在不影响装置功能的情况下调整结构更复杂,通常更不能有效地减少由于活性层中焦耳加热引起的热损伤。由于这些原因,目前正在集中研究实现在高温下完全保留的高效发光的PNC的策略,其实现将代表着溶液处理的基于PNC的LED商业化的一个关键里程碑。为了达到这一目的,在理解PNC在T = 10–400 K范围的热淬灭行为方面进行了大量的工作。已证明400 K下加热的MAPbBr3PNC(MA =甲基铵)的室温ΦPL损失约70%和CsPbBr3PNC在373 K时ΦPL值下降80%以上。在相同的温度范围内,传统PNC-LED通常观察到的下降超过80%。

图1卤化铅钙钛矿LED性能发展进程。

图2|氟处理的CsPbBr3PNC的光学性质和电子结构。

图3抑制发射热淬灭。

图4结构特性。

图5|基于CsPbBr3:F纳米晶体的热稳定性LEDs。

综上所述,作者已经证明了一种新的氟化物合成后处理,其可以抑制发射热淬灭并改善氯化铯铅PNC的结构热稳定性,使用氟处理的CdPbBr3PNC,获得了在303 K下EQE值高达19.3%的LED,温度-应力实验显示在高温下操作时效率小幅下降23%。氟化物处理也证明对覆盖整个可见光谱的其他卤化铅钙钛矿有效。因此,结果有望实现通过基于溶液的工艺生产的高效率和温度稳定LED。

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