二维过渡金属硫族化合物（TMDs）材料丰富的结构和优异的性质使其在构筑下一代集成电子器件方面具有极大的应用前景。在众多二维TMDs材料中，PtTe2作为一种独特的II型Dirac半金属，具有与众不同的性质，如：自旋轨道力矩效应、高自旋霍尔电导和局部Rashba效应，因而成为研究新型量子现象、拓扑相变和非常规超导性的潜在候选材料。此外，PtTe2中Pt和Te原子具有很强的自旋-轨道相互作用，从而产生弱的抗局域化作用。这些新颖特性为探索PtTe2在电子、光电、自旋电子学领域的潜在应用提供了巨大的机遇。
目前对PtTe2的研究主要限于机械剥离样品，这种制备方法产率低，晶畴尺寸小，层数不可控，且难以实现大面积制备，因此极大地限制了该材料的基础研究和应用探索步伐。相比之下，化学气相沉积（CVD）生长被认为是一种制备面向器件化应用二维材料的有效方法，且该方法已被成功用于可控合成绝大多数二维材料。然而，PtTe2材料强的层间耦合作用，以及Pt和Te原子在现有生长衬底上低的迁移系数，致使其面内外延生长困难。因此，利用CVD生长方法可控制备二维PtTe2材料目前仍是一大挑战。
为了解决该问题，陕西师范大学徐华教授和中国科学院上海技术物理研究所王林教授及澳门大学洪果教授合作，利用Te与Au形成二元低共熔体降低Au的熔点，创新性地提出了一种二元低共熔体辅助CVD生长法，以实现PtTe2材料的高效制备。通过调节Te前驱体的量，实现了PtTe2在固态和熔融Au基底上的各向异性和各向同性生长，从而分别获得了长条形和三角形的PtTe2晶体。进而通过控制生长时间，可以实现其厚度和晶畴尺寸的调控。利用CVD生长所得PtTe2材料所构筑的金属-PtTe2-金属结构的光电探测器在室温下实现出从0.04至0.3 THz的宽带光响应，并显示出高响应灵敏度（0.04 THz无偏压：-147.14 mA/W）和快响应速度（τr= 7 µs，τd= 8 µs）。此外，利用该PtTe2器件可以实现大信噪比、高分辨的扫描成像，显示出该材料在未来THz技术中的巨大应用潜力。该研究工作为今后二维狄拉克半金属材料的可控制备和性质研究奠定良好的基础。该工作在InfoMat上以题为“Controllable growth of type-II Dirac semimetal PtTe2atomic layer on Au substrate for sensitive room temperature terahertz photodetection”在线发表（DOI: 10.1002/inf2.12193）。
我们摘取了文章里的重点部分进行介绍：1.二维PtTe2晶体的合成作者利用Te前驱体降低Au基底熔点的特性，通过控制Te的量可以调节Au基底的状态，从而在固态或熔融态Au表面实现了二维PtTe2的各向异性和各向同性生长。在固态Au表面制备出了长条状的PtTe2材料，在熔融态Au表面制备出了规整三角形状的PtTe2材料。
图1 固态和熔融态金表面可控生长二维PtTe2材料
2.二维PtTe2晶体的结构
元素面扫描成像测试显示所制备PtTe2材料中Pt和Te均匀分布于整个晶体中，且高分辨透射电子显微镜表征显示所制备PtTe2材料中不存在局部缺陷，表明其具有高的结晶质量。此外，在单个条形PtTe2纳米带样品不同区域获得的选区电子衍射斑点显示出完美的一致性，证明所得材料具有单晶结构。
图2 CVD生长所得PtTe2材料的元素组成和结构表征
3.二维PtTe2晶体的生长行为调控为了进一步分析固态和熔融Au基底特征，对少Te（50 mg）和富Te（70 mg）条件下生长PtTe2后的Au基底进行AFM表征。固态Au基底表面可以观察到清晰的定向台阶，高度约为3 nm。因此，PtTe2在固态Au基底上易于在台阶诱导作用下进行各向异性生长，形成条状样品。相比之下，富Te的Au基底显示出相对平整的表面，其均方根粗糙度低至~1.2 nm，这意味着生长过程中形成了熔融的Au基底，其准原子级平整且均匀的熔融表面有利于PtTe2的各向同性生长，因此其形成规则的三角形晶畴。
图3 生长温度和Te源量对PtTe2材料生长行为的调控
4.二维PtTe2晶体的光谱性质PtTe2材料强的层间耦合作用使其具有明显的厚度依赖拉曼光谱。位于110和155 cm-1的两个拉曼峰分别对应于PtTe2的面内（Eg）和面外（A1g）振动模式，其峰强随PtTe2厚度的增加显著增强，峰位随PtTe2厚度的增加向低波数位移。角分辨偏振拉曼光谱测试显示PtTe2具有显著的偏振依赖的各向异性行为。
图4 二维PtTe2材料层数和偏振依赖的拉曼光谱性质
5.二维PtTe2晶体的太赫兹光电检测利用CVD生长所得PtTe2晶体成功构筑了金属-PtTe2-金属基太赫兹探测器，II型Dirac半金属PtTe2允许电子与倾斜Dirac锥的费米表面上的太赫兹波进行强耦合，从而激发非平衡载流子。在零偏压下，由于电极之间形成的弱的电磁场可以驱动载流子从金属-材料界面跃迁，从而产生较小的光电流。当施加偏压时，由电势差驱动的载流子很容易从金属材料-界面跃迁，从而形成大的光电流。这些激活的载流子在整个沟道的电场作用下被加速，从而产生显著的光电导增益。
图5 基于金属-PtTe2-金属结构的太赫兹光电器件
基于金属-PtTe2-金属结构的太赫兹探测器具有高的响应灵敏度，快的响应速度和宽带检测特性，因而可以进一步应用于二维光栅扫描成像。利用该器件获得的高对比度太赫兹成像图片清楚地显示了钥匙的形状轮廓，表明PtTe2探测器可用于太赫兹快速成像应用。
图6金属-PtTe2-金属结构器件的太赫兹光电成像
个人简介
徐华，陕西师范大学材料科学与工程学院，教授。致力于各向异性二维原子晶体材料的可控制备、结构和性质调控及光电器件应用研究。迄今为止，在材料领域重要学术期刊上发表学术论文20余篇，主持国家自然科学基金2项。先后入选陕西师范大学“优秀青年学术骨干”支持计划（2015年），陕西省创新领军人才推进计划“青年科技新星”（2016年），陕西省引进高层次创新人才计划“青年百人”（2017年），InfoMat期刊青年编委（2021年）。
课题组链接：https://www.x-mol.com/groups/xu_hua
原文刊载于【InfoMat】公众号
原文作者：徐华教授团队
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