气溶胶的垂直分布及与边界层要素之间的相互作用对于厘清重污染的形成机制具有重要的意义。为深入了解北京城市边界层内大气污染物的垂直分布特征，LAPC国家重点实验室雷露博士和孙业乐研究员等依托于北京325米气象塔，利用飞行时间颗粒物化学组分监测仪（ToF-ACSM），首次对北京城市边界层内PM2.5的化学组分垂直分布特征进行了实时在线测量，获取了地面、140米及240米三个高度上的污染特征以及60组颗粒物化学组分的垂直分布廓线，分析了一次气溶胶、二次气溶胶的垂直分布特征，及其与边界层和气象要素之间的相互作用。
研究结果表明，虽然在城市低边界层内（0-240 m）不同高度上PM 2.5的平均化学组成差异不大（组分平均占比差异一般小于2%），但是各化学组分的垂直差异仍频繁出现 （图1），尤其是有机气溶胶，垂直变化特征最为显著。通过对60组PM 2.5化学组分的垂直廓线进行深入分析（图2），发现主要来自于液相过程生成的二次有机气溶胶aqOOA与主要来自于光化学过程生成的二次有机气溶胶OOA之间的比值（aqOOA/OOA）随高度的增加显著减小，这主要与地面往往具有更高浓度的气态有机前体物以及更高的相对湿度有关。同时，二次有机气溶胶与一次有机气溶胶的比值（SOA/POA）随高度明显增加，主要是受到了地面更强的一次有机气溶胶排放源的影响。这些结果表明地面与高层的有机气溶胶的来源与生成机制存在显著的不同，同时说明了气象要素和气态前体物的垂直差异对二次有机气溶胶垂直分布特征有重要影响。
相较之下，二次无机组分硝酸盐与硫酸盐的比值（NO 3/SO 4）在大多数时间并没有表现出明显的垂直变化，这可能与冬季北京地区相对湿度较小（气溶胶含水量少）从而导致夜间残留层内硝酸盐的非均相生成微弱有关。此外，我们发现PM 2.5各化学组分垂直比值（ratio 240m/ground）在清晨时段有明显增大的趋势，很可能是由于日出后夜间逆温层打破时，残留层内较高浓度的二次污染物以及夜间稳定边界层内积累的较高浓度的一次污染物的垂直混合作用导致的，表明边界层变化对污染物垂直分布特征有重要影响。
该研究结果发表在Environmental Science & Technology 上。研究得到国家自然科学基金（91744207）和北京市自然科学基金（8202049）资助。
Lei, L., Sun, Y., Ouyang, B., Qiu, Y., Xie, C., Tang, G., Zhou, W., He, Y., Wang, Q., Cheng, X., Fu, P., and Wang, Z.: Vertical Distributions of Primary and Secondary Aerosols in Urban Boundary Layer: Insights into Sources, Chemistry, and Interaction with Meteorology, Environ. Sci. Technol., 10.1021/acs.est.1c00479, 2021.
文章链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c00479
图1. 同时段内（a）140米和（b）240米高度上与地面PM 2.5平均化学组成的比较。（c）PM 2.5各组分垂直比值的频率分布。
图2.PM 2.5化学组分五种类型垂直廓线。
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