中国科大极地环境与全球变化安徽省重点实验室朱仁斌课题组与美国加州大学伯克利分校Robert C. Rhew课题组合作，在南极苔原卤甲烷产生与消耗过程和机制的研究中取得重要进展。成果以“Methyl Chloride and Methyl Bromide Production and Consumption in Coastal Antarctic Tundra Soils Subject to Sea Animal Activities”为题在线发表在环境科学著名刊物《Environmental Science & Technology》。
氯甲烷（CH3Cl）和溴甲烷（CH3Br）是重要的痕量温室气体，也是大气中氯和溴的主要携带者，它们在大气中寿命约为10个月，可通过对流层进入平流层催化破坏臭氧。自1987年蒙特利尔条约签署以来，人为源卤甲烷的排放得到了有效地遏制，自然源卤甲烷对臭氧的破坏作用显得尤为突出。大气CH3Cl和CH3Br源汇平衡动态，在一定程度上直接影响臭氧层的耗减速度和恢复尺度。目前针对卤甲烷自然源汇的量化及其机制的研究，主要集中在北半球中低纬度地区，而对两极地区卤甲烷源汇研究较缺乏。
南极是全球增温最剧烈的地区之一。随着气候变暖，南极冰盖退缩形成的无冰区苔原是海洋动物（企鹅和海豹等）的重要栖息地；大量企鹅粪在土壤中的沉积强烈地改变了苔原生物地球化学过程。全球变暖和海洋动物活动可能会影响苔原土壤卤甲烷的源汇过程。可是，位于南极“臭氧洞”底部的苔原土壤卤甲烷源汇通量及其影响因素还未见有文献报道。由于南极严酷的环境条件，现场定量苔原卤甲烷通量很困难；南极土壤是卤甲烷的源还是汇仍然未知。
图1.左图：南极不同类型苔原区域土壤CH3Cl和CH3Br源汇通量特征（UTS：普通苔原土壤；SCS：海豹聚集区苔原土壤；TMS：苔原沼泽土壤；PCS：企鹅聚集区土壤；PLS：邻近企鹅聚集区土壤）. 右图：显示了南极土壤经厌氧培养和热灭菌实验测得的CH3Cl通量间的线性相关性.
该研究采集了南极普通苔原、企鹅与海豹聚集区及其附近的苔原，以及苔原沼泽等区域土壤，通过一系列模拟培养实验，发现苔原土壤是CH3Cl和CH3Br的汇，普通苔原土壤对二者消耗速率显著高于企鹅、海豹聚集区及其附近的苔原土壤。海洋动物活动促进了CH3Cl和CH3Br的产生而降低了汇的强度，动物聚集区苔原环境是南极地区卤甲烷产生的潜在热点。所有CH3Cl和CH3Br平均通量呈显著正相关，表明二者在土壤中具有相似的产生和消耗的机制，且二者通量比值显著低于北极苔原土壤，暗示了南极苔原土壤更有利于CH3Br的降解。通过-4~12 ℃温度梯度土壤培养实验，揭示了温度增加促进了普通苔原土壤CH3Cl和CH3Br的消耗，全球变暖将进一步增加二者的汇强。
进一步通过厌氧培养和热灭菌实验研究，发现苔原土壤均由CH3Cl汇转变成净排放源，且企鹅聚集区土壤CH3Cl排放量显著高于其它区域土壤。厌氧培养和热灭菌处理的土壤CH3Cl通量呈现强的正相关性，表明了这些土壤CH3Cl消耗和产生过程分别受微生物氧化和非生物过程调控，且非生物产生过程不依赖于氧气。海洋动物传输为苔原土壤提供了丰富的有机质和卤素基质，增加了卤甲烷非生物产生量，抵消了微生物降解速率，从而减小了卤甲烷的汇强。
图2. 南极不同区域苔原土壤在-4~12℃温度梯度培养下CH3Cl和CH3Br通量变化特征（UTS：普通苔原土壤；SCS：海豹聚集区苔原土壤；PCS：企鹅聚集区苔原土壤）。
综合分析表明：南极苔原土壤CH3Cl消耗速率虽然低于北极干苔原和亚北极森林土壤，但高于北极湿地苔原，而CH3Br消耗速率显著高于北极苔原、亚北极湿地和森林土壤。因此，苔原土壤是南极卤甲烷重要的区域汇。南极地区对气候变化高度敏感，气候变暖将进一步增加苔原土壤卤甲烷汇的强度。据统计南极约有6.9×107对企鹅，大量企鹅活动及其粪便对海洋源元素的生物传输，促进了卤甲烷非生物产生而减弱了土壤汇的强度；气候变化影响企鹅的迁移和种群的大小，进而干扰苔原土壤卤甲烷源汇通量和当地的大气环境。该研究对于预测南极卤甲烷源汇过程对未来平流层臭氧破坏的贡献具有重要意义。
审稿人认为“authors conducted a series of sound, well-designed, and thoughtful experiments, and for the first time they confirmed that overall tundra soil acted as a net sink of CH3Cl and CH3Br.（作者们进行了一系列合理的、精心设计的、周到的实验，首次证实了南极苔原土壤是CH3Cl 和CH3Br的汇）”；“The authors provide compelling laboratory evidence for in-situ formation and degradation of halomethanes in the investigated soil samples.（该工作对南极苔原土壤卤甲烷的产生与消耗的机制提供了令人信服的实验室证据）”；“These results are very interesting, novel and original, and are helpful for assessing the relationships between…（这些有趣的、新颖的、创新性的实验结果有助于在全球变暖背景下评估当地生物地球化学环境与南极区域卤甲烷净收支的关系）”。
该论文第一作者是地球和空间科学学院博士生张婉颖；朱仁斌教授与Robert C. Rhew教授为论文共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金(41776190；41976220)和中国科学院战略性先导科技专项(XDB40010200)以及美国国家科学基金(EAR-1530375)的资助。
论文链接： https://doi.org/10.1021/acs.est.0c04257