耐用的疏水材料在上个世纪引起了相当大的兴趣。目前，实现疏水涂层耐久性的最流行策略是通过将全氟化合物与机械性能强的基质组合，以形成用于涂层保护的复合材料。基体结构通常很大（厚度超过10μm），其难以扩展到任意材料，并且与需要纳米级厚度的应用不兼容，例如传热、集水和海水淡化。
基于此，美国伊利诺伊大学Christopher M. Evans教授和Nenad Miljkovic教授基于纳米级厚的和不含全氟化合物的聚二甲基硅氧烷玻璃化剂网络链的交换而自愈的特性，从而成功的展示了持久的疏水性和超疏水性。聚二甲基硅氧烷玻璃化薄膜在被划伤，切割和压痕后仍保持优异的疏水性和透光性。同时，聚二甲基硅氧烷玻璃化薄膜可以通过可扩展的浸涂沉积在各种衬底上。与之前通过被动堆叠保护结构实现厚的耐用疏水涂层的工作相比，这项工作提供了实现超薄（小于100 nm）耐用疏水薄膜的途径。相关论文以题为“Ultra-thin self-healing vitrimer coatings for durable hydrophobicity”发表在Nature Commun。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03772-0
低表面能疏水材料具有多种功能，包括自清洁，防结冰，防雾，抗菌，防污，降低水动力学阻力，以及增强热量和质量传输等。然而大多数工程材料，如纯金属、合金、陶瓷和半导体，本质上是亲水的。因此，这些材料实现稳定的疏水性必须依赖于疏水涂层，且通常由全氟化合物 (PFC)构成。然而，PFC涂层不能够实现长期的疏水性（1年以上）。最近的工作表明，针孔或划痕等表面缺陷会导致涂层寿命明显缩短。人们越来越意识到防止缺陷对于提高薄疏水涂层耐久性的重要性。一条有前途的途径是开发可扩展的，自修复的薄涂层，它们不一定需要与无机材料相同的硬度或弹性模量，而是可以通过主动修复缺陷来提高涂层耐久性。
具体来说，本文使用具有聚二甲基硅氧烷网络链和动态硼酸酯交联 (dyn-PDMS) 的玻璃化薄膜的设计和合成，充分利用有机硅固有的疏水性，其动态键提供了一种自我修复和抗损伤的机制。除了其表现出的优异性能之外，dyn-PDMS薄膜也是无氟的，与PFC相比，由于生物积累较低，因此对环境更加友好，而PFC可能需要数百年才能降解。有机硅材料可以使用甲苯等有机溶剂回收再利用。从应用的角度来看，本文开发的PDMS玻璃体涂层工艺是一个有发展前景的方向。此外，本文沉积工艺的优点是退火步骤去除了过量的涂层材料，因此即使像喷雾和刷涂这样的技术也可以实现薄层的Dyn-PDMS。
图1.dyn-PDMS的分子设计和表征
图2.dyn-PDMS薄膜的自我修复
图3.涂层耐久性
图4.沉积在蚀刻铝基板上的dyn-PDMS的超疏水性
总之，本文开发的超薄玻璃化涂层不仅为可持续疏水性提供了解决方案，而且还提出了材料科学和流体力学中尚未回答的开放科学问题。从材料的角度来看，玻璃体超薄膜尚未报道。纳米约束对材料粘弹性的作用，以及纳米薄膜与体相材料相比的键合交换率，需要进一步被研究。
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