研 究 背 景
一氧化氮是一种对环境有害的大气污染物，通常来源于工业废气和汽车尾气排放。目前，工业上采用选择性催化还原技术去除一氧化氮，然而，其运行成本高且存在二次污染。
同时，氨是农业和工业产品的重要组成部分，传统的氨合成方法主要是哈伯工艺，此过程消耗大量的能量且对环境不友好。电化学氮气还原被认为是氨合成的一种绿色且可持续的方法，但其缓慢的反应动力学导致合成氨的活性较低。
鉴于此，电化学一氧化氮还原有望将一氧化氮转化为有价值的氨，而其成功应用需要高效的电催化剂来实现。
文 章 简 介
本文中，电子科技大学的孙旭平教授、四川大学的郭孝东教授和河南大学的马东伟教授合作，以生长在石墨毡上的二硫化钼纳米片（MoS2/GF）作为高活性且稳定的电化学一氧化氮还原催化剂，获得了高达99.6 µmol cm−2 h−1 的氨产率和76.6% 的氨法拉第效率。
此外，受到锌空气电池的启发，该工作利用MoS2作为催化电极首次开发了一种锌-一氧化氮（Zn-NO）电池系统，该电池具有同时合成氨和对外供电的功能，其功率密度为1.04 mW cm-2，氨产率为411.8 µg h−1 mgcat.−1。
电催化一氧化氮还原活性研究表明，MoS2/GF表现出优异的一氧化氮还原活性，在0.1 M盐酸溶液中，MoS2/GF的氨产率为99.6 µmol cm-2 h-1，法拉第效率为76.6%，且具有长时间电化学稳定性。
鉴于金属-NO电池可提供更持续的方式取代哈伯工艺和选择性催化还原一氧化氮工艺的机会，即同时去除一氧化氮、产生氨和释放电能。我们提出使用MoS2作为阴极和锌板作为阳极的水系Zn-NO电池的概念。
这种基于MoS2的Zn-NO电池能提供1.04 mW cm-2的功率密度和411.8 µg h-1 mgcat.-1的氨产率，远超过了最近的金属-N2电池系统。
理论计算表明，带正电荷的Mo边缘位点通过“acceptance-donation”机制促进一氧化氮吸附/活化，并且不利于质子的结合和N-N 键的耦合。
该工作不仅为我们提供了一种可在环境条件下有效地将一氧化氮转化为氨的催化剂，还成功地开发了一种全新的Zn-NO电池系统，为氨的生产提供了一个新的策略，拓宽了锌基电池的应用领域。
论 文 信 息
High-Performance Electrochemical NO Reduction into NH3 by MoS2 Nanosheet
Longcheng Zhang, Jie Liang, Yuanyuan Wang, Ting Mou, Yiting Lin, Luchao Yue, Tingshuai Li, Qian Liu, Yonglan Luo, Na Li, Bo Tang, Yang Liu, Shuyan Gao, Abdulmohsen Ali Alshehri, Xiaodong Guo, Dongwei Ma and Xuping Sun
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202110879
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