随着后摩尔时代的到来，对于采用电荷传输与处理数据的传统计算机来说，其性能正日益逼近物理极限。在电荷属性以外，利用电子的自旋属性有望实现性能更好、能耗更低的自旋电子器件。利用光的偏振来控制半导体中电子的光学取向，对于新型自旋电子器件的设计与发展具有重要意义。半导体中自旋极化电子的产生是通过自旋-轨道耦合效应实现的，该效应允许光学跃迁在特定的自旋定向实现。自旋-轨道耦合效应对半导体中的许多物理过程具有重要贡献，例如自旋霍尔效应、量子自旋霍尔效应和自旋电流效应。目前，对于自旋-轨道耦合效应的研究主要集中在线性光学范围内，在非线性光学范围内对该效应的探索仍然较少。
CsPbBr3是一种光电性能优异的无机钙钛矿材料，其在光伏和光电领域已经得到了广泛的研究。该类钙钛矿材料中含有的重金属元素铅使其具有相对较强的自旋-轨道耦合效应，可直接形成三重简并自旋态能级，使材料在激发态下表现出较强的自旋依赖性，同时对自旋注入和调控产生重要影响。
最近，西北大学徐新龙课题组及合作者利用太赫兹发射光谱研究了在圆偏振光激发下全无机钙钛矿CsPbBr3中非同寻常的高阶移位电流（high order shift current），并对引发这种高阶移位电流的机理进行了解释。研究结果表明，在圆偏振光激发下CsPbBr3中产生的自旋极化电子通过双光子吸收的方式被激发到导带。由于圆偏振光激发下的双光子跃迁选择定则的限制，处于价带的自旋极化电子只能被激发到更高的导带并产生瞬态电流向外辐射太赫兹波。实验中观察到的太赫兹波辐射电场强度与泵浦光强表现出平方依赖性，证明太赫兹波辐射来源于高阶非线性光学效应。这一实验结果与之前在线偏振光激发下观察到的实验结果一致，可以将机理归结于双光子吸收引发的高阶移位电流。进一步的密度泛函分析也佐证CsPbBr3中存在由自旋-轨道耦合效应引起的特殊电子跃迁过程。室温下，圆偏振光引起的自旋极化度可以达到21.3%，该数值随激发光的椭圆度改变。该研究加深了对钙钛矿自旋电子学特性的理解，并为研究材料在非线性光学领域的自旋相关特性提供了一种有效的分析方法。
该工作发表在Advanced Optical Materials上，论文通讯作者包括西北大学的徐新龙教授和周译玄教授，清华大学的熊启华教授和美国约翰霍普金斯大学的Jacob B. Khurgin教授。这是合作团队在钙钛矿高阶非线性光学效应方面发表的第三篇论文，前期工作分别发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201904694）和Applied Physics Reviews（DOI: 10.1063/5.0025400）上。
WILEY
论文信息：
Spin-Polarized Electrons Impact on Terahertz Emission by High-Order Shift Current in CsPbBr3
Yuhang He, Rui Su, Yuanyuan Huang, Qiyi Zhao, Yixuan Zhou,* Jacob B. Khurgin,*
Qihua Xiong,* and Xinlong Xu*
Advanced Optical Materials
DOI: 10.1002/adom.202100822
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adom.202100822
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