金属锂的超高理论容量（3860 mAh g-1）和低电化学电位（-3.040 V vs.标准氢电极）与本质安全的固态电解质的结合，正引起人们对固态锂金属电池作为高能量密度存储系统的高度重视。在各种固态电解质中，基于聚环氧乙烷(PEO)的复合聚合物电解质(CPE)具有高柔性、优异的锂盐溶剂化能力和对锂金属具有良好的机械/化学稳定性。然而，基于PEO的CPE通常具有高度的结晶体积，并且在室温下显示出10-6S cm-1的低Li+电导率。此外，枝晶穿透聚合物的小临界电流密度也困扰着这些系统。这些问题都阻碍了它们在商业上可行的全固态锂电池 (ASSLB) 中的可行性。为基于PEO的CPE定制添加剂最近已被证明是改善其 Li+电导率和优化其与锂金属的界面化学的成功策略。
鉴于此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校John B. Goodenough教授、李玉涛博士评估了Li2S6作为PEO基CPE的添加剂。Li2S6添加剂不仅能够在Li/电解质界面形成稳定且均匀的Li2S/Li2S2层，而且还可以减少PEO的结晶体积并增加电解质中的Li+迁移率。这些改进有助于抑制锂枝晶生长并提CPE的Li+电导率。
文章亮点：
1.Li2S6中的Li+与O2-(PEO)强烈相互作用，减少了CPE内PEO微晶的形成。添加适量Li2S6的CPE 在40 °C 时的最大Li+电导率为1.7×10−4S cm−1。此外，通过Li2S6与金属锂的反应原位形成超薄Li2S/Li2S2层，增加了界面的离子输运，抑制了锂枝晶的生长，从而稳定了锂/电解质界面。
2. 采用优化的CPEs-1%Li2S6膜的Li/Li对称电池在40 °C和0.2 mA cm−2的电流密度下表现出稳定的锂沉积/剥离；优化后的电解质的临界电流密度也提高到 0.9 mA cm-2。
3.优化的CPEs-1% Li2S6膜在40 °C下对LiFePO4和LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2(NMC811) 正极也表现出优异的全电池循环稳定性。
图1 添加Li2S6的CPE的表征
图2 40 °C下Li/Li对称的性能
图3 全电池性能
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202106039
原文刊载于【高分子科学前沿】公众号
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